Paulo Bento esteve praticamente quatro anos à frente da Seleção Nacional. Sai a 11 de setembro de 2014, com 47 jogos ao comando de Portugal desde que assumiu o banco, a 8 de outubro de 2010, na vitória sobre a Dinamarca (3-1) da qualificação para o Euro 2012.

Era um período conturbado na seleção nacional, no meio da polémica que envolveu Carlos Queiroz depois do Mundial 2010. Portugal tinha começado a campanha com o empate frente ao Chipre (4-4) e a derrota na Noruega (1-0).

A essa primeira vitória com Paulo Bento, no Dragão, seguiu-se uma série de resultados que recolocou Portugal na rota do apuramento. A primeira derrota aconteceu apenas um ano depois, de novo frente à Dinamarca. Para a seleção seguiu-se o play-off com a Bósnia que garantiu a presença no Euro 2012.

O Campeonato na Ucrânia e Polónia foi o ponto alto de Paulo Bento na seleção, uma caminhada até à meia-final que só terminou nas grandes penalidades frente à Espanha, que revalidaria o título.

Seguiu-se a qualificação para o Mundial 2014, onde Portugal voltou a perder pontos com adversários teoricamente menos fortes, como Irlanda do Norte ou Israel. Conseguiu chegar ao play-off e ao Brasil graças a dois jogos de sonho de Cristiano Ronaldo frente à Suécia.

Em abril de 2014, a Federação anunciou a renovação do selecionador, cujo contrato foi prolongado até 2016.

Seguiu-se a fase final do Mundial, que terminou na primeira fase para Portugal, depois da goleada sofrida frente à Alemanha (0-4), do empate com os EUA (2-2) e da vitória sobre o Gana (2-1).

As limitações da seleção e a necessidade de renovação impuseram-se no discurso e na abordagem ao momento da equipa das quinas depois do Brasil. Paulo Bento continuou e orientou a equipa no arranque da campanha para o Euro 2016, incluindo nas escolhas algumas caras novas, mas sem alterações profundas. 

No domingo, em Aveiro, a Seleção entrou a perder com a Albânia, 70ª do ranking FIFA, um dos piores resultados de sempre de Portugal.

Paulo Bento disse depois do jogo que não iria debater o futuro em público. Terá optado por o fazer em privado, o desfecho chegou agora, com a Federação a comunicar a sua saída.

Nos 47 jogos por Portugal, Paulo Bento venceu 26, perdeu nove e empatou 12.

Os jogos de Paulo Bento como selecionador nacional:

10/10/2010: Portugal-Dinamarca, 3-1 (apuramento Euro 2012)
12/12/2010: Islândia-Portugal, 1-3 (apuramento Euro 2012)
17/11/2010: Portugal-Espanha, 4-0 (particular)
09/02/2011: Argentina-Portugal, 2-1 (particular)
23/03/2011: Portugal-Chile, 1-1 (particular)
29/03/2011: Portugal-Finlândia, 2-0 (particular)
04/06/2011: Portugal-Noruega, 1-0 (apuramento Euro 2012)
10/08/2011: Portugal-Luxemburgo, 5-0 (particular)
02/09/2011: Chipre-Portugal, 0-4 (apuramento Euro 2012)
07/10/2011: Portugal-Islândia, 5-3 (apuramento Euro 2012)
11/10/2011: Dinamarca-Portugal, 2-1 (apuramento Euro 2012)
11/11/2011: Bósnia-Portugal, 0-0 (play-off Euro 2012)
15/11/2011: Portugal-Bósnia, 6-2 (play-off Euro 2012)
29/92/2012: Polónia-Portugal, 0-0 (particular)
26/05/2012: Portugal-Macedónia, 0-0 (particular)
02/06/2012: Portugal-Turquia, 1-3 (particular)
09/06/2012: Alemanha-Portugal, 1-0 (Euro 2012)
13/06/2012: Dinamarca-Portugal, 2-3 (Euro 2012)
17/06/2012: Portugal-Holanda, 2-1 (Euro 2012)
21/06/2012: Rep. Checa-Portugal, 0-1 (Euro 2012)
27/06/2012: Portugal-Espanha, 0-0 (Euro 2012)
15/08/2012: Portugal-Panamá, 2-0 (particular)
07/09/2012: Luxemburgo-Portugal, 1-2 (apuramento Mundial 2014)
11/09/2012: Portugal-Azerbaijão, 3-0 (apuramento Mundial 2014)
12/10/2012: Rússia-Portugal, 1-0 (apuramento Mundial 2014)
16/10/2012: Portugal-Irl. Norte, 1-1 (apuramento Mundial 2014)
14/11/2012: Gabão-Portugal, 2-2 (particular)
06/02/2013: Portugal-Equador, 2-3 (particular)
22/03/2013: Israel-Portugal, 3-3 (apuramento Mundial 2014)
26/03/2013: Azerbaijão-Portugal, 0-2 (apuramento Mundial 2014)
07/06/2013: Portugal-Rússia, 1-0 (apuramento Mundial 2014)
10/06/2013: Portugal-Croácia, 1-0 (particular)
14/08/2013, Portugal-Holanda, 1-1 (particular)
06/09/2013: Irl. Norte-Portugal, 2-4 (apuramento Mundial 2014)
10/09/2013: Brasil-Portugal, 3-1 (particular)
11/10/2013: Portugal-Israel, 1-1 (apuramento Mundial 2014)
15/10/2013: Portugal-Luxemburgo, 3-0 (apuramento Mundial 2014)
15/11/2013: Portugal-Suécia, 1-0 (play-off Mundial 2014)
19/11/2013: Suécia-Portugal, 2-3 (play-off Mundial 2014)
05/03/2014: Portugal-Leiria, 5-1 (particular)
31/05/2014: Portugal-Grécia, 0-0 (particular)
06/06/2014: México-Portugal, 1-0 (particular)
10/06/2014: Portugal-Irlanda, 5-1 (particular)
16/06/2014: Alemanha-Portugal, 4-0 (Mundial 2014)
22/06/2014: Estados Unidos-Portugal, 2-2 (Mundial 2014)
26/06/2014: Portugal-Gana, 2-2 (Mundial 2014)
07/09/2014: Portugal-Albânia, 0-1 (apuramento Euro 2016)
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